随着大数据时代对图像数据分析和处理需求的激增，基于传统架构的光电神经形态器件面临着巨大的挑战。由于传统架构中的光传感、光处理和光存储单元是分离的，这三个单元之间的数据不断穿梭，极大地限制了速度和能效。为了克服传统技术的固有局限性，人们越来越多地致力于仿生计算架构，模拟生物视觉系统中的节能信息处理，即在数据存储位置进行图像感知和预处理。到目前为止，已经开发出各种光电神经形态器件来模拟高度互连网络中的神经元和突触功能，例如电阻式随机存取存储器，相变存储器，具有铁电或电荷俘获层的场效应晶体管。特别是，2D材料表现出优异的电学和光学性质，并且对电荷转移非常敏感，为开发各种突触器件提供了潜在的策略。尽管取得了很大的进步，但目前的研究大多利用复杂的器件结构来模拟可见光刺激下的基本突触功能。由于带隙的限制，具有红外响应的光电神经形态器件很少实现。同时，新兴的物联网技术对先进器件提出了更高的要求，需要多功能集成来满足高速节能的计算架构。近年来，具有室温铁电性的2D铁电材料(如α-In2Se3)已被实验证实，为神经形态硬件平台提供了一条有前景的简单途径。通过控制α-In2Se3的极化切换，可以在没有特殊栅极电介质层或电荷俘获层的情况下模拟生物突触功能。同时，α-In2Se3在可见光到近红外波段的直接带隙和强光吸收使其成为红外光电器件的潜在候选者。然而，由于光/电可编程功能的设计要求不兼容，在基于单一材料的单一器件中实现光电多功能集成仍然具有挑战性。性能更高、器件结构更简单、物理机制更可控的沟道材料亟待探索。有鉴于此，近日，北京大学陈清教授和廖建辉研究员（共同通讯作者）等首次报道了一个多功能平台，该平台完全由无褶皱2D铁电半导体α-In2Se3制造，并集成了光电探测器，可重构逻辑切换和视觉感知处理功能。强度和波长相关的电阻用于将宽带光信息解调成电信号并执行可重构逻辑切换。此外，该平台还在像素级提供了不同工作模式下的动态调制光敏视觉传感。本文利用光辅助的压响应力显微镜，研究了光学工程化铁电极化开关行为。该平台对光和电刺激都具有优异的灵敏度，在栅极电压调制下，可以以易失性/非易失性方式对可见到短波红外区域的光做出响应，响应为98 mA W-1(对1800 nm光)，电流开/关比超过106，场效应迁移率高达137.55 cm2 V-1 s-1。该平台具有简单的结构，独特的光电交互作用以及可控的工作机制，有望简化神经形态计算电路系统的复杂性，为适合人工智能应用的高性能混合技术铺平道路。文章以“Multi-Functional Platform for In-Memory Computing And Sensing Based on 2D Ferroelectric Semiconductor α-In2Se3”为题发表在著名期刊Advanced Functional Materials上。
图1. α-In2Se3器件的电学特性及光电探测。（a）α-In2Se3器件对可见光到SWIR波段(最高1800 nm)的响应示意图。（b）典型器件的光学图像。（c）α-In2Se3器件的三维图像，Ra值为0.39 nm。（d）在VDS=0.5 V的固定偏置下α-In2Se3晶体管的转移曲线。（e）HRS和LRS之间电阻切换超过250个周期。（f）九个α-In2Se3器件的载流子迁移率和开/关比总结。（g）α-In2Se3器件在黑暗和可见光到SWIR光照下的IDS-VDS曲线。（h）在VDS=0.5 V时，器件的响应率与光波长的关系。（i）在施加850 nm光脉冲(59.8 mW cm-2)之前、期间和之后，在VGS=0 V时测量的漏极电流与时间关系。为了快速获得高质量的少层材料，α-In2Se3铁电半导体被机械剥离并小心地转移，以尽量减少缺陷和扭曲。在最后的剥离和转移步骤中使用热释放胶带有助于减少α-In2Se3上表面的污染，防止界面气泡的形成。得到厚度均匀且尺寸较大的样品(可达4800 μm2)，并将其转移到300 nm厚的SiO2/Si++衬底上。无褶皱表面有望改善α-In2Se3纳米片的表面以及2D材料与衬底之间的界面，这有利于减少载流子散射，增加载流子的平均自由程，提高器件的性能。具有集成逻辑开关、SWIR探测和可调谐光学突触功能的多功能铁电半导体器件(MFSDs)使用单沟道材料α-In2Se3制造。光学显微镜图像(图1b)为典型器件，沟道长度(L)和宽度(W)分别约为2 μm和15 μm。AFM测得α-In2Se3纳米片的厚度为18 nm。α-In2Se3器件的3D图像(图1c)清楚地表明，In2Se3薄片具有高平整度，没有气泡和褶皱，防止了表面和界面的不均匀性。算术平均粗糙度(Ra)值为0.39 nm，表明α-In2Se3具有原子级的平整度。该MFSD的输出特性在低偏置电压下近似为线性，在高偏置电压下为饱和，证实了良好的欧姆接触。图1d为固定VDS=0.5 V时，不同栅极电压扫描范围下测量的转移曲线。在每种条件下，重复测量曲线5次。α-In2Se3 MFSD在连续双扫描的5个重复周期中表现出优异的电流开/关比(Ion/Ioff比超过106)，表明了该器件的稳定性和可重复性。该器件在VDS=0.5 V，栅极电压VGS=45 V时，最大漏极电流为1μA μm-1(通过沟道宽度L=15 μm归一化)。利用前向扫描中最大值计算得到的场效应迁移率可达≈137.6 cm2 V-1 s-1，远高于目前报道的大多数具有钝化层或顶栅结构的α-In2Se3器件(≈1.3~52 cm2 V-1 s-1)。由于最小化了表面气泡，褶皱和材料污染，减少了载流子散射，增加了载流子的平均自由程，从而使器件性能优异。为了评估铁电耐久性，本文使用双极性脉冲序列(±10 V，300 ms，0.5 V读取)进行疲劳测试，在250个擦除和写入周期中，超过104个高和低状态，结果显示高电阻状态(HRS)和低电阻状态(LRS)的退化可以忽略(图1e)。从多个器件测量的统计数据表明，电流的开/关比为104-106，电子迁移率为40-140 cm2 V-1 s-1(图1f)。针对不同器件的变化，为了快速获得高质量的少层材料，α-In2Se3铁电半导体采用机械剥离法获得，这使得材料的厚度和形状具有随机性。这种随机性导致多个器件的电流开/关比在104-106的范围内波动。通过将材料刻蚀成规则形状并选择具有相似厚度的纳米片，可以大大减少不同器件间的开/关比波动。这些数据证实了具有良好平整度的多层α-In2Se3纳米片可以作为高性能电子器件的沟道材料。由于氧相关的硒缺陷，α-In2Se3纳米片具有从可见光到SWIR的光响应。随后，本文测量了α-In2Se3 MFSD在VGS=0 V空气中的光电特性。图1g显示了器件在可见光到SWIR范围内波长相关的响应。光电流的大小随入射光波长增加而减小。与暗电流相比，当波长达到1800 nm时，仍有明显的光响应。器件对1550 nm和1800 nm光的光响应远低于可见光，这是因为器件对IR光的光响应机制是氧相关缺陷，而对可见光的光响应机制是带间跃迁。计算并绘制了不同波长下的R，如图1h所示。对于波长为850、1550和1800 nm的光，在Pin=59.8 mW cm-2处测得的R分别为3.43 A W-1、124 mA W-1和98 mA W-1，与商用InGaAs红外探测器的R(0.7-1 A W-1)相当。此外，如图1i所示，用斩波器阻挡850 nm激光束测量到的上升时间仅为1.61 ms。如此快的上升时间优于许多基于2D材料的光电探测器，表明MFSD作为电阻型光电探测器具有出色的响应。上述所展示α-In2Se3 MFSD独特的电学和光学性质为在单个器件中集成多种功能提供了额外的自由度。
图2. α-In2Se3器件栅极调制的Vis.-SWIR突触行为。（a）VGS=0 V时不同波长光(持续时间=300 ms)的电导响应。（b）VGS=-10 V时不同波长光(持续时间=300 ms)的电导响应。（c&d）在VGS=0 V和VGS=-10 V下，300个12.5 Hz、脉冲宽度为40 ms、脉冲间隔为40 ms、强度为59.8 mW cm-2的光脉冲调制的电导。在神经学中，短时程记忆(STM)是指暂时的弱神经可塑性，持续时间从几秒到几分钟不等。然而，在重复刺激下，短时程记忆转化为长时程记忆(LTM)，这对应于更强的神经可塑性，持续时间从几分钟到几年。由于不可控的栅极电压调制和额外光敏层的要求，传统的人工视觉系统只能在极高的光强度输入下显示有限的STM到LTM转变。如上所述，本文的器件表现出特殊的光电性质，可以提供与光和电刺激具有独特相互作用的多功能系统。因此，本文研究了突触行为对栅极电压和光波长的依赖关系。如图2a和b所示，不同的光脉冲可以改变器件的电导，在不同的栅极电压下，电导的响应是不同的。为了排除不同初始电导率状态的影响，用暗电流将器件电导率归一化。所有入射光的强度固定为59.8 mW cm-2。当VGS=0 V时，关闭持续时间为300 ms的650、850和1800 nm光脉冲后，沟道电流迅速减小(图2a)。40 s后电流仅略高于初始电流，呈现快速衰减过程。这种现象是典型的STM特征。有趣的是，当VGS=-10 V时，经过同样短时间(300 ms)的光脉冲后，电流在很长一段时间内都没有恢复到初始状态，即光致电导状态表现出非易失性。波长相关的可塑性和光功率相关的可塑性也会导致从易失性到非易失性的缓慢转变。为了更深入地了解α-In2Se3 MFSD栅极可调的红外突触行为，进一步比较了不同栅极电压下长时间内兴奋性突触后电流(EPSC)的变化。在不同的栅极电压下，多脉冲短时间光刺激下的电导变化也表现出不同的特征。经过300次12.5 Hz的光脉冲后，在VGS=0 V时，突触权重的变化仅为≈5.63(图2c)。当栅极电压为-10 V时，突触权重变化增加到≈18.75(图2d)。这些结果表明负栅电压显著调节α-In2Se3 MFSD的IR突触行为。在同一器件中，在不同条件下实现了无栅极电压纯光工作的“易失性”型STM和负栅极电压调制的“非易失性”型LTM。这种可控制的记忆行为可以进一步扩展MFSD在神经形态视觉系统中的应用，以实现高效的信息感知和计算。
图3. α-In2Se3中的光致极化变化。（a）实验装置的示意图。（b-e）在黑暗和光照30 min后获得的OPP PFM振幅和相位图像，显示出清晰的铁电畴和右边畴的极化切换。（f&g）光照前和光照时的PFM相位值。（h&i）光照前和光照时各相像素的相对比例。（j-m）栅极调制的光致极化切换的工作原理图。为了阐明栅极可调光敏突触动力学的机制，本文进行了光辅助的压电响应力显微镜(ph-PFM)测量和对照实验。ph-PFM测量在α-In2Se3纳米片上进行，如图3a所示。为了在PFM针尖扫描期间照亮α-In2Se3器件，使用功率密度为115.45 mW cm-2的白光LED作为光源。如图3b-e所示，采集光照前和光照时的面外(OOP)PFM振幅和相位图像。在光照前，自发铁电畴直接显示在PFM相位图像中。随着光照时间增加，α-In2Se3右侧区域的极化逐渐发生变化。这种铁电极化的逐渐反转对应于尖峰持续时间依赖的可塑性，即随着光持续时间增加，铁电极化更加完全，突触后电流离初始值更远，信号保持时间更长。因此，在图3中展示了光照30 min后获得的PFM数据，此时铁电极化已经完全反转，突触后电流稳定在与初始状态明显不同的状态。通过提取图3d和e中每个相位信号的像素占所有像素数的比例，得到相位值的分布，如图3h和i所示。在光照前，在≈90°和≈270°处有两个峰，分别对应向上和向下极化。经过光照后，≈270°处的相位峰几乎完全消失，进一步证实了光照下铁电极化的反转。本文提出了器件中栅极调制的光致电导变化的以下机制。图3j对应于实验PFM测试结果，显示扫描In2Se3区域内相反的铁电极化。由于α-In2Se3是带可动电荷的半导体，图3j中右畴的向上极化(Pup)会吸引靠近上表面的负屏蔽电荷和靠近下表面的正屏蔽电荷。这些屏蔽电荷产生一个向上的电场Esc，以平衡极化电荷产生的去极化场Edep，稳定极化。当光照射在样品上时，光生载流子将中和界面附近的正负屏蔽电荷，并显著降低电场Esc。然后极化电荷的去极化场会逐渐将极化从Pup切换到Pdown，如图3k所示。在本文的突触器件中，光和电场都可以操控α-In2Se3沟道中的铁电畴态。易失性光响应可归因于少层α-In2Se3的有效光吸收。在VGS=0 V时，短时间的弱光照射不足以引起永久或实质性的α-In2Se3极化变化，但足以引起α-In2Se3的光电导率增加，从而使电流在去除输入光后衰减迅速。只有经过长时间的光刺激，铁电极化才更加完全，突触后电流距离初始值更远。当对底栅极施加-10 V电压时，α-In2Se3的极化切换到向下(Pdown)，如图3l所示。同时，在负栅极电压作用下，可动空穴和电子分别在底面和顶面附近部分聚集，导致α-In2Se3内部的Esc,G指向上。由于α-In2Se3是一种富电子半导体，这种负栅极电压调制对靠近顶表面的电子积累有显著影响。这种电子积累与去极化场是互斥的，削弱了初始的Pdown极化。当α-In2Se3处于能量足够高的光激发下时，产生光生载流子，并被栅极驱动的内部电场Esc,G驱动分开。可动载流子被中和，Esc,G显著降低。随后，随着Esc,G减小，Pdown极化增强(图3m)。因此，即使在短时间的低强度光刺激下，LTM也会形成。
图4. 光电解调器。（a）使用具有波长和强度的光脉冲解码“00”、“01”、“10”、“11”两位数字信息。（b）根据ASCII的8位码，解调“PKU”字样。接下来，本文从光信息解调、光电混合调制、阵列级光电信息存储和预处理三个方面探讨了α-In2Se3 MFSD在图像感知处理中的应用潜力。由于α-In2Se3的光敏性，光的两个自由度，即波长和强度，可以用来携带数字信息。与使用多个光束的方法相比，这可以大大简化光调制器和解调器的操作。如图4a所示，在不同光波长和光强度下得到四种电导状态，可用于解码两位数字信息，例如“00”、“01”、“10”、“11”可分别解调为I1(低强度850 nm)、I2(高强度850 nm)、R1(低强度650 nm)、R2(高强度650 nm)。在四种光照条件下可区分的电导状态允许器件执行有效的解码操作。举例来说，根据ASCII码，一束I2、I2、I1、I1四个光脉冲可以通过标准的8位码“01010000”解调成一个字母“P”。字母表中的其他字母也可以类似地解调。因此，可以通过α-In2Se3 MFSD从光信号中解调“PKU”字样(图4b)。与以往工作中所示的可见光范围内解调操作不同，本工作将工作波长扩展到近红外范围。
图5. 可重构非易失性光电逻辑门。（a）具有逻辑门功能的器件示意图。（b）可重构非易失性光电逻辑门的操作方案，包括使用不同输入信号和相同输入信号的“AND”和“OR”操作方案。（c-e）“AND”和“OR”光电逻辑门的真值表以及VDS=0.5 V时读取的输出电流值。（f-h）利用不同的输入信号和相同的输入信号，实验输出电流显示“AND”和“OR”型逻辑运算。采用集成光、电输入的逻辑门可以实现传感器内的数字化计算，大大减少了传感器端数据量过大的问题，提高了系统效率。特别是，对红外光信息敏感的光电逻辑门在自动驾驶、智能夜视和医疗诊断等领域具有潜在的应用前景。然而，现有的光电逻辑门研究成果主要集中在带隙较大的紫外-可见光敏感材料上。集成近红外传感和近红外控制逻辑门功能器件的报道很少，部分原因是半导体材料的带隙限制。基于上述演示的多功能平台，本文实现了可重构的红外光电逻辑门，它可以直接使用传感光信号执行可重构布尔逻辑功能(图5a和b)。光输入操作完全由850 nm波长的近红外光刺激。将去除刺激后的PSC作为器件的输出信号(Eout)，将10.5 nA的PSC定义为阈值。“AND”和“OR”逻辑门的真值表分别如图5c-e所示。当光输入为850 nm低功率光刺激，电脉冲为-10 V时，单个光或电脉冲输出低PSC，低于阈值(“0”电平)。只有当两个刺激同时施加时，触发的PSC才高于阈值，这被认为是一个“AND”逻辑操作(图5c和f)。当光刺激为高功率850 nm光，电脉冲为-30 V时，光脉冲或电脉冲均可触发PSC超过阈值，表现为“OR”逻辑运算(图5d和g)。因此，利用不同的光电混合刺激，在同一器件中容易实现“AND”和“OR”逻辑运算。实际上，通过使用长时间的正/负栅极电压脉冲(幅值=±20 V，持续时间=10 s)来设置/复位器件初始电导状态，可以在相同输入刺激的同一器件中显示可重构的“AND”和“OR”逻辑门(图5b)。图5e和h为“AND”逻辑门经过设置过程后的真值表和实验输出电流。本文的研究结果表明，完全基于单沟道材料α-In2Se3的单个器件可以实现可见光到近红外范围内的光学神经形态逻辑计算。
图6. 具有实时传感和存储多功能的α-In2Se3 MFSDs。（a）人类视觉感知系统的示意图。（b-d）光脉冲关断5、10、50 s后，器件在不同栅极电压下的归一化PSC。（e）3×3光学突触阵列的电导成像。人类视觉系统主要由眼睛、视神经和大脑视觉皮层组成，能够感知特定波长的光信号，对图像信息进行预处理，完成信息处理任务，如图6a所示。与传统的光探测器或仅感知光信号的图像传感器不同，本文的MFSD具有类似视网膜的感知和类似大脑的记忆功能，旨在减少冗余的视觉数据，大大加快信息处理过程。图6b-d显示了关灯5、10和50 s后不同栅极电压下的归一化PSC。为了排除不同初始电导率状态的影响，用暗电流将器件电导归一化。图6b-d清楚地表明，MFSD可以选择性地存储携带的光信息，响应范围从可见光到SWIR(高达1800 nm)。有和无负电压刺激的PSC之间相对较大的差异为定义阈值和提高图像处理的准确性提供了宽范围。本文进一步构建了一个含有3×3像素的阵列(图6e)来演示图像感知和选择存储功能。将波长为650、850和1800 nm，脉冲宽度为0.5 s，功率强度为59.8 mW cm-2的光脉冲施加到阵列的“X”像素(图6e)。通过施加两个不同的栅极电压可以实现两种不同的工作模式，即模式1(VGS=-10 V)和模式2(VGS=0 V)。在图案曝光前(黑暗中)和图案光照后(关灯后5、10、50 s)测量阵列中每个像素的电流，以评估记忆保留。在650 nm光照射下，三个器件表现出相同的行为，表明不同器件之间具有良好的均匀性和重复性。显然，在这两种模式下，由于视觉感知功能，图像在弱光照下被识别。在不同的栅极电压下，所有器件都表现出记忆和遗忘行为。具体而言，在模式1中，受照射突触和未照射突触之间的电导差异可以维持50 s以上，表明了实时探测和原位记忆。而在模式2中，受照射突触和未照射突触之间的电导差异迅速消失，表明存在动态遗忘过程。通过这两种不同的操作模式，可以在合适的条件下选择性地突出像素以增强图像对比度，这将是机器视觉的关键一步。本文制造了α-In2Se3 MFSD，具有光电调制和高效栅极可调性，可以以易失性/非易失性方式响应可见光到SWIR范围(高达1800 nm)的光。对照实验和ph-PFM测量证实，光电导率的保持是由于不同栅极电压下独特的光致铁电极化切换机制。本文的器件具有优异的电学性能，电流开/关比超过106，高场效应迁移率为137.6 cm2 V-1 s-1，以及非常好的光学性质，具有98 mA W-1(1800 nm，VGS=0 V)的高光响应率。更重要的是，该平台集成了三个主要功能，包括解调，可重构逻辑切换和视觉感知处理。强度和波长相关的电阻用于将宽带光信息解调成电信号，而非易失性存储的光信号使器件能够执行可重构逻辑切换。此外，本文构建了集成的视觉信息感知-记忆处理系统，实现了实时图像检测和原位图像记忆，减少了物理隔离器件之间数据转换和传输带来的能耗和时间延迟。这种简单而有效的器件结构促进了铁电半导体的实际应用，并为实现下一代多功能视觉神经系统提供了有效途径。Multi-Functional Platform for In-Memory Computing And Sensing Based on 2D Ferroelectric Semiconductor α-In2Se3（Adv. Funct. Mater., 2023, DOI:10.1002/adfm.202306486）文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202306486上海昂维科技有限公司现提供二维材料单晶和薄膜等耗材，器件和光刻掩膜版定制等微纳加工服务，以及各种测试分析，欢迎各位老师和同学咨询，竭诚做好每一份服务。
高质量h-BN单晶
